Universal Structure Predictor:
Evolutionary Xtallography

USPEX是什么？

USPEX（即Universal Structure Predictor: Evolutionary Xtallography，俄语中“uspekh”的意思是“成功” - 暗示这种方法成功率高，并且可以产出许多有用的结果）是Oganov实验室从 2004 年以来开发的一种晶体结构预测方法和程序。晶体结构预测问题也由来已久，而且一直是理论晶体化学的重要核心问题 1988年，约翰·马多克斯（John Maddox）写道:

“很久以来，晶体结构预测问题都是物理学界的一个耻辱，已知化学成分进行晶体结构预测基本是不可能的，即使诸如水（冰）这么简单成分的固体结构也超出了凡人的理解力。”

USPEX解决了这个问题，仅需给定材料的化学成分，就可以预测该材料体系在任意压力-温度条件下的潜在晶体结构。目前为止，全世界有超过8500名的研究人员正在使用它。在第一次无机晶体结构预测的盲测中，USPEX 的效率和可靠性都超过了其他方法。该方法将继续快速地发展。

除了一般的三维晶体结构预测之外，USPEX 还可以应用在低维结构的预测中，比如零维的纳米粒子、一维的聚合物、二维的表面、界面和二维晶体。它可以高效的处理分子晶体（包括柔性分子和复杂分子）。而且，它可以仅凭化学元素预测最稳定材料的化学组分和对应的晶体结构。除了这种完全非经验的搜索之外，USPEX 还可以预测一系列亚稳结构，基于一些已知的信息进行各种模拟和预测。

USPEX还可以用于发现低能量的亚稳相，纳米颗粒的稳定结构，表面重建，有机晶体中的分子堆积，还可以搜索具有目标的物理性质（力学性质、电子性质等）的材料结构。 USPEX 程序不仅包含基于 Oganov 研究组开发的高效进化算法，还包含其他一些算法（如随机采样、赝动力学、校正的粒子群优化算法等）。 USPEX建立了许多从头算法代码的接口，例如VASP，SIESTA，GULP，Quantum Espresso，CP2K，CASTEP，LAMMPS 等。

最近，我们团队（位于 Skoltech，MIPT）与分布式计算中心（基于 IITP RAS）和应用优化部门（基于 FRC CSC RAS ）启动了公民科学项目 USPEX@home。我们邀请大家通过共享您的计算资源来帮助我们开发新材料。

USPEX的测试: MgSiO3的后钙钛矿是含有40个原子的晶胞。左--使用随机结构的局部优化进行结构搜索，右--使用USPEX进行进化搜索。尽管经过120000步，随机搜索也无法产生正确的结构，但USPEX却在不到1000步的范围内找到了稳定的结构。

点击观看视频

分析和可视化

USPEX的输出可以通过许多代码进行可视化，例如VESTA。 USPEX还能够以pdf格式生成许多图形，从而快速了解结果。此外，我们强烈建议使用由Mario Valle编写的STM4代码，其与USPEX完全兼容。

代码的特点

仅凭化学成分即可预测稳定和亚稳的结构。同时搜索稳定的组成物和结构也是可能的。
可以合并部分结构信息
1. 可以在搜索时对结构进行限制，利用已知信息或实验得到的晶格常数、形状或者体积对结构进行限制,
2. 从已知或假设的结构开始结构搜索,
3. 从预先定义的分子（包括柔性分子）组装晶体结构.
高效的结构限制技术，可以避免搜索没有物理意义或重复的搜索空间。细胞削减技术 (Oganov & Glass, 2008).
采用指纹函数对结构进行标记和识别 (Oganov & Valle, 2009; Lyakhov, Oganov, Valle, 2010).
采用完全随机化的方法对结构进行初始化，或采用空间群限制、晶胞分割技术 (Lyakhov, Oganov, Valle, 2010).
实时分析结果-确定空间群（并以CIF格式输出），计算硬度，序参数等。
纳米粒子结构和表面重建的预测。

重启计算的功能，用户可以从结构演化轨迹的任意点重新开始计算。
在 STM4（由M.Valle编写）中实现的功能强大的可视化和分析，它与 USPEX 完全集成。
USPEX 提供与 VASP、SIESTA、GULP、DMACRYS、CP2k、QuantumEspresso、LAMMPS、ATK、MOPAC、FHI-aims、Gaussian 等程序的接口。开发与其他程序的接口非常容易。
可以将作业提交到本地服务器或者远程集群超算服务器。
USPEX 除了包含独特的算法之外，还包含随机采样、校正的粒子群优化（PSO）方法、进化算法赝动力学、最低能量跳跃。使用进化算法赝动力学、变晶胞 NEB 方法、TPS 方法进行相变机理预测。
可以优化能量以外的物理性质，例如硬度（Lyakhov ＆ Oganov，2011），密度（Zhu等人，2011），带隙和介电常数（Zeng等人，2014）等其他很多性质。
还有许多新功能正在开发中，敬请期待...

用户结果展示

戊唑酸钠: 一种富氮高能量密度材料

B.A. Steele and I.I. Oleynik (2016). Sodium pentazolate: A nitrogen rich high energy density material. Chemical Physics Letters 643, 21-26. (link).

南佛罗里达大学的研究人员利用强大的晶体结构搜索方法USPEX发现了一种新的高能量密度材料戊唑酸钠。在高于20 GPa的压力下，戊唑阴离子会被钠阳离子稳定在凝聚相中，释放压力后变为亚稳态。

一种潜在能量转化催化剂结构的计算线索

Ye-Fei Li and Annabella Selloni (2014). Mosaic Texture and Double c-Axis Periodicity of β-NiOOH: Insights from First-Principles and Genetic Algorithm Calculations. The Journal of Physical Chemistry Letters 5(22), 3981–3985. (link).

普林斯顿大学Annabella Selloni 领导的研究小组利用USPEX深入了解了铁掺杂氧化镍（一种高活性的水氧化催化剂）的活性成分结构。根据USPEX搜索的结果结合DFT计算，Li和Selloni能够识别出稳定的氧化镍隧道结构，可以解释在反应过程中观察到形成的镶嵌纹理。研究人员希望对材料的结构有更好的了解，从而希望进一步确定其在反应中的活性。

用Sc或Ta预测Al的新相

Bilić, A., Gale, J. D., Gibson, M. A., Wilson, N., & McGregor, K. (2015). Prediction of novel alloy phases of Al with Sc or Ta. Scientific Reports, 5, 9909 (link).

研究了Al与Sc或Ta的热力学稳定的二元合金相。正确评估了已知稳定的Al-Sc金属间化合物（Al3S，Al2Sc，AlSc，AlSc2和AlSc3）和Al3Ta的成分、晶体结构和形成焓。另外，以前未知的新型相Al3Sc2和AlTa7已被确定为稳定的。

新型氢化硫H3S及其在高压下的令人兴奋的超导性

Defang Duan, Yunxian Liu, Fubo Tian, Da Li, Xiaoli Huang, Zhonglong Zhao, Hongyu Yu, Bingbing Liu, Wenjing Tian & Tian Cui (2014). Pressure-induced metallization of dense (H2S)2H2 with high-Tc superconductivity. Scientific Reports 4, 6968 (link).

Defang Duan, Xiaoli Huang, Fubo Tian, Da Li, Hongyu Yu, Yunxian Liu, Yanbin Ma, Bingbing Liu, and Tian Cui (2015). Pressure-induced decomposition of solid hydrogen sulfide. Phys. Rev. B 91(18), 180502 (link).

通过USPEX在理论上预测了一种在大气压下几乎不会出现的新型氢化硫H3S，它是通过以下两种主要方式在高压下形成的：3H2S→2H3S + S，S + 3 / 2H2→H3S。值得注意的是，在200 GPa下，Im-3m相H3S的Tc估值达到191〜204 K的极高值。它设置记录了此刻的超导温度。高超导转变温度Tc=203K的实验发现和高压H-S系统中的同步加速器XRD实验证明了理论上的预测结果。

USPEX当前的局限性

由于该方法的成功率很高，因此我们在实践中没有看到很多限制。对于每晶胞 100-200 原子的体系仍然十分高效。大体系的主要问题是第一原理计算量随着体系原子数增多大大增加，同时能量稳定点数也快速增加。我们的算法似乎在抵消这种影响方面非常有效，并在不久的将来能够对包含数百个原子的系统进行结构预测。

成为USPEX的用户

请在我们的网页上注册。

与其他方法的对比

为与其他计算材料设计技术进行比较，我们的方法经过多次测试。下面我们提供了针对不同大小Lennard-Jones簇的USPEX（进化算法），CALYPSO（PSO法）和最低能量跳跃法的性能结果（来自Lyakhov等人，2013）。

	成功率 (%)	直到找到全局最小值的平均结构数	计算数量
LJ₃₈ (PSO)	100	605	100
LJ₃₈ (USPEX)	100	35	183
LJ₃₈ (MH)	100	1190	100
LJ₃₈ (PSO)	100	1649	20
LJ₅₅ (PSO)	100	159	100
LJ₅₅ (USPEX)	100	11	60
LJ₅₅ (MH)	100	190	100
LJ₇₅ (PSO)	98	2858	50
LJ₇₅ (USPEX)	100	2145	53

采用相同的力场描述（数据来自Lyakhov等人，2013年针对USPEX，以及Lv等人，2012年），使用USPEX（进化算法）和CALYPSO（PSO法）对具有48个原子/晶胞TiO2进行计算，。

方法	成功率 (%)	弛豫次数
USPEX, cell spliting	100	41
USPEX, no symmetry	100	80
USPEX, with symmetry	100	77
CALYPSO, with symmetry	100	156-400
CALYPSO, no symmetry	90	500

详细描述该方法的参考文献

Oganov A.R., Glass C.W. (2006).
Crystal structure prediction using evolutionary algorithms: principles and applications.
J. Chem. Phys. 124, art. 244704 (pdf-file)
Glass C.W., Oganov A.R., Hansen N. (2006).
USPEX – evolutionary crystal structure prediction.
Comp. Phys. Comm. 175, 713-720 (pdf-file)
Oganov A.R., Ma Y., Lyakhov A.O., Valle M., Gatti C. (2010).
Evolutionary crystal structure prediction as a method for the discovery of minerals and materials.
Rev. Mineral. Geochem. 71, 271-298 (pdf-file)
Lyakhov A.O., Oganov A.R., Valle M. (2010).
How to predict very large and complex crystal structures.
Comp. Phys. Comm. 181, 1623-1632 (pdf-file)

Oganov A.R., Lyakhov A.O., Valle M. (2011).
How evolutionary crystal structure prediction works - and why.
Acc. Chem. Res. 44, 227-237 (pdf-file)
Lyakhov A.O., Oganov A.R., Stokes H.T., Zhu Q. (2013).
New developments in evolutionary structure prediction algorithm USPEX.
Comp. Phys. Comm. 184, 1172-1182 (pdf-file)
Niu H.N, Niu S., Oganov A.R. (2019).Simple and accurate model of fracture
toughness of solids. J. Appl. Phys. 125, 065105 (pdf-file)