Universal Structure Predictor:
Evolutionary Xtallography

Что такое USPEX?

USPEX – это метод компьютерного предсказания кристаллических структур, разработанный профессором Артёмом Огановым (Artem R. Oganov) и его учениками Андрием Ляховым, Колином Глассом, Цяном Чжу, и другими. Задача предсказания кристаллической структуры является центральной для теоретической кристаллохимии, на протяжении долгого времени она считалась нерешаемой.Так в 1988 Джон Мэддокс (John Maddox) писал:

"Одним из продолжительных скандалом в физических науках является то, что в общем случае невозможно предсказать структуру даже простейших кристаллических веществ, зная только их химический состав... такие вещества, как кристаллическая вода (лёд) считаются запредельно сложными для смертных".

Метод USPEX позволяет предсказывать кристаллическую структуру при произвольных P-T условиях, исходя из знания только химического состава материала. На сегодняшний день USPEX используют несколько тысяч исследователей по всему миру. Такая популярность объясняется высокой эффективностью и надёжностью этого метода.

Помимо предсказания структур кристаллов, USPEX способен предсказывать структуры низкоразмерных материалов: наночастиц, полимеров, поверхностей, межзеренных границ и 2D-кристаллов. Он способен эффективно работать с молекулярными кристаллами (в том числе содержащими довольно сложные молекулы). Кроме того, USPEX может предсказывать составы стабильных соединений и соответствующие им кристаллические структуры, исходя только из названий химических элементов. В дополнение к полностью неэмпирическому поиску, USPEX позволяет предсказывать широкий набор метастабильных структур и проводить расчёты с использованием различной информации о системе.

Недавно наша группа (Сколтех, МФТИ) совместно с Центром распределённых вычислений (расположённым в ИППИ РАН) и отделением прикладной оптимизации (расположённым в ФИЦ ИУ РАН) запустили проект гражданской науки USPEX@home. Мы приглашаем вас поделиться ресурсами своего компьютера для поиска новых материалов.

Код USPEX основан на эффективном эволюционном алгоритме, разработанном группой профессора Оганова. Кроме того, в коде реализованы альтернативные методы (случайный поиск, метадинамика, улучшенный алгоритм оптимизации роя частиц) и методы поиска механизмов превращений кристаллических структур (метод упругой ленты с переменной ячейкой, метод TPS). USPEX сопряжен со многими программами для DFT и классических расчётов, в их числе VASP, SIESTA, GULP, Quantum Espresso, CP2K, CASTEP, LAMMPS и другие - эти программы используются для расчёта энергий и релаксации структур.

Тест USPEX: предсказание пост-перовскитной структуры MgSiO3, с ячейкой из 40 атомов. Слева - поиск с помощью локальной оптимизации случайных структур, справа - эволюционный поиск с помощью USPEX. В то время как случайный поиск не находит правильную структуру даже после перебора 120000 структур, USPEX определяет стабильную структуру после менее 1000 структур.

Некоторые исследования пользователей USPEX

Пентазолат натрия: богатый азотом материал с высокой плотностью энергии

B.A. Steele and I.I. Oleynik (2016). Sodium pentazolate: A nitrogen rich high energy density material. Chemical Physics Letters 643, 21-26. (link).

Пентазолат натрия, новый материал с высокой плотностью энергии, предсказан учеными из Университета Южной Флориды, использовавших код USPEX – мощный метод предсказания структуры кристаллов. Анионы пентазолата стабилизируются в твердой фазе катионами натрия при давлениях более 20 ГПа, и становятся метастабильными при уменьшении давления

Расчет структуры перспективных катализаторов

Ye-Fei Li and Annabella Selloni (2014). Mosaic Texture and Double c-Axis Periodicity of β-NiOOH: Insights from First-Principles and Genetic Algorithm Calculations. The Journal of Physical Chemistry Letters 5(22), 3981–3985. (link).

Группа учёных из Принстона под руководством Аннабеллы Селлони (Annabella Selloni) предсказала с помощью USPEX структуру активной составляющей легированного железом оксида никеля, очень активного катализатора для окисления воды. Ли (Li) и Селлони определили устойчивые туннельные структуры никель оксида, объясняющие мозаичную текстуру, которая образуется во время реакции. Лучше понимая структуру материала, исследователи намерены полностью описать его роль в реакции окисления.



Предсказание новых сплавов алюминия со скандием или танталом

Bilić, A., Gale, J. D., Gibson, M. A., Wilson, N., & McGregor, K. (2015). Prediction of novel alloy phases of Al with Sc or Ta. Scientific Reports, 5, 9909 (link).

В статье определили термодинамически стабильные бинарные сплавы Al с Sc или Ta. Авторы посчитали состав, кристаллическую структуру и энтальпии образования известных стабильных интерметаллидов Al-Sc (Al3S, Al2Sc, AlSc, AlSc2 и AlSc3), а также Al3Ta. Вдобавок они открыли новые стабильные фазы Al3Sc2 и AlTa7.



Новый гидрид серы H3S и его неожиданная высокотемпературная сверхпроводимость под большим давлением

Defang Duan, Yunxian Liu, Fubo Tian, Da Li, Xiaoli Huang, Zhonglong Zhao, Hongyu Yu, Bingbing Liu, Wenjing Tian & Tian Cui (2014). Pressure-induced metallization of dense (H2S)2H2 with high-Tc superconductivity. Scientific Reports 4, 6968 (link).
Defang Duan, Xiaoli Huang, Fubo Tian, Da Li, Hongyu Yu, Yunxian Liu, Yanbin Ma, Bingbing Liu, and Tian Cui (2015). Pressure-induced decomposition of solid hydrogen sulfide. Phys. Rev. B 91(18), 180502 (link).

Авторы исследований показали, что при очень больших давлениях может образовываться необычный сульфид серы H3S. Образуется он несколькими способами: 3H2S→2H3S+S,S+3/2H2→H3S. Примечательно, что температура Кюри фазы Im-3m при 200 ГПа достигает очень высоких значений в 191-204К. На данный момент это самая высокая температура сверхпроводимости среди известных материалов. Эксперименты в системе H-S при высоком давлении подтвердили теоретические предсказания и определили температуру сверхпроводимости как 203К.

Текущие ограничения USPEX

Метод эффективен для систем, содержащих до 100-200 атомов на ячейку. Трудности с большими системами возникают из-за увеличивающейся вычислительной стоимости квантовых расчётов, а также из-за экспоненциально возрастающего числа энергетических минимумов. Наш алгоритм эффективно справляется с подобными трудностями, и ожидается, что он в ближайшем будущем будет способен предсказывать структуры из многих сотен атомов.

Чтобы стать пользователем USPEX

Пожалуйста, зарегистрируйтесь на этой странице.

Загрузка

Список литературы, содержащей подробное описание метода

  1. Oganov A.R., Glass C.W. (2006).
    Crystal structure prediction using evolutionary algorithms: principles and applications.
    J. Chem. Phys. 124, art. 244704 (pdf-file)
  2. Glass C.W., Oganov A.R., Hansen N. (2006).
    USPEX – evolutionary crystal structure prediction.
    Comp. Phys. Comm. 175, 713-720 (pdf-file)
  3. Oganov A.R., Ma Y., Lyakhov A.O., Valle M., Gatti C. (2010).
    Evolutionary crystal structure prediction as a method for the discovery of minerals and materials.
    Rev. Mineral. Geochem. 71, 271-298 (pdf-file)
  1. Lyakhov A.O., Oganov A.R., Valle M. (2010).
    How to predict very large and complex crystal structures.
    Comp. Phys. Comm. 181, 1623-1632 (pdf-file)
  2. Oganov A.R., Lyakhov A.O., Valle M. (2011).
    How evolutionary crystal structure prediction works - and why.
    Acc. Chem. Res. 44, 227-237 (pdf-file)
  3. Lyakhov A.O., Oganov A.R., Stokes H.T., Zhu Q. (2013).
    New developments in evolutionary structure prediction algorithm USPEX.
    Comp. Phys. Comm. 184, 1172-1182 (pdf-file)

Разработчики

С момента создания алгоритма в 2005 году USPEX зарекомендовал себя как мощное средство для предсказания кристаллических структур. Всё больше учёных в мире применяют наш метод для своих исследований. Подавляющая часть USPEX была разработана научной группой под руководством Артёма Оганова, но число разработчиков кода постоянно увеличивается. Ниже приводится список людей, принимавших и участвующих в разработке USPEX:

  • Sergey Lepeshkin (MIPT)
  • Zahed Allahyari (MIPT)
  • Miguel Salvado, Pilar Pertierra, Qingfeng Zeng, Zamaan Raza, Ravi Agarwal

USPEX поддреживает интерфейс со следующими программами

CP2K
Quantum ESPRESSO
LAMMPS
QuantumWise
Tinker